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类一维层状单质半导体中的优异物性

导读: 石墨烯和黑磷等单质二维材料展现出了极佳的物理化学性质,并被视为未来电子、光电等器件核心功能单元的重要备选材料。

石墨烯和黑磷等单质二维材料展现出了极佳的物理化学性质,并被视为未来电子、光电等器件核心功能单元的重要备选材料。少层黑磷是首个单质二维半单体,并具有多种优异特性。然而,其空气稳定性欠佳,在繁琐的材料制备和器件加工过程,以及后继严苛的使用环境中容易因被氧化而失效。因此,找到一种不仅有出众物理、化学性质,而且具有良好空气稳定性,并可以通过便捷方法制备的单质二维半导体成为了一个新的挑战性问题。

【成果简介】

近日,中国人民大学物理学系季威教授研究组与香港理工大学柴扬教授在Science Bulletin上发表了题为“Few-layer Tellurium: one-dimensional-like layered elementary semiconductor with striking physical properties”的论文。该文系统研究了一种新型单质二维半导体α相少层碲的电学、力学、光学等性质。他们通过第一性原理计算考虑了三种少层碲的结构稳定性,最终确定α相少层碲是从双层到体相的最稳定相。在此基础上,他们发现在少层碲的层间和层内非共价方向上存在一种类共价碲准键 (covalent-like quasi-bonding),其本质与黑磷和Pt族过渡金属硫族化合物中发现的层间类共价准键类似,并导致少层碲具有诸多特异的物理性质。理论预测发现,该材料具有从0.31 eV (体相)到1.17 eV (双层)的层数依赖带隙、在层内非共价方向具有105 cm2/Vs的异常高空穴迁移率(约高于黑磷1-2个数量级)、墨西哥帽式 (M型)的价带顶形状以及显著的双层到体相的导带底/价带顶演变关系、新奇的层间剪切和呼吸模振动力常数数值交叠和模式混合、大于20%的理想强度、在近红外和可见光区域近各向同性的强光吸收(单层平均可见光吸收率可达~9%)以及远优于黑磷的空气稳定性。同时,少层碲可以利用溶液化学方法合成,具有方便、快速、低成本、大尺寸制备等优势。

图1. 少层单质碲同素异形体的结构示意图及稳定性比较

类一维层状单质半导体中的优异物性

(a) 碲单质体相最稳定晶体结构 (α相);

(b) - (d) 2层α相碲的顶视图及侧视图;

(e), (f) 2层β相碲的顶视图及侧视图;

(g), (h) 2层γ相碲的顶视图及侧视图;

(i) α、β和γ相碲随层数热稳定性变化曲线;

(j) - (k) α相碲随层数两个方向的晶格常数(b和c),结合能和层间距的变化曲线。

图2.少层α相单质碲的电子能带结构

类一维层状单质半导体中的优异物性

(a), (b) 体相及少层α相碲的布里渊区示意图;

(c), (d) 体相及2层α相碲的能带结构;

(e) - (l) 2、4、6层和体相α相碲最低导带和最高价带能量面示意图。

图3. 少层α相碲的层间相互作用

类一维层状单质半导体中的优异物性

(a), (b)α相碲带隙和导带底、价带顶能量随层数的变化图;

(c) - (f) 双碲原子链及2层α相碲的差分电荷密度;

(g) - (i) 2层α相碲近价带顶的成键态(图2(d)所示电子态VB4)和反键态(电子态VB1) 可视化波函数的空间分布图(沿xz平面和yz平面)。

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